Официално за първа роля на Анджелина Джоли се смята изиграната от нея през 1993 роля на човекоподобен робот в нискобюджетния фантастичен екшън “Cyborg 2”.
Анджелина Джоли Войт се ражда на 4 юни 1975 в Лос Анджелис, в семейството на известния актьор Джон Войт и френско-канадската актриса-модел Маршлин Бертран (починала наскоро). Така във вените на Джоли тече кръв от няколко народности: чешка и английска (по бащина линия), френско-канадска (ирокезска) и гръцка (по майчина линия). Анджелина има и по-голям брат, Джеймс Хевън. Нейни кръстници стават известните акьтори Максимилиан Шелл и Жаклин Бисе.
Родителите на Джоли се разделят през 1976 и Бертран с едногодишната Анджелина и брат й се премества в Ню Йорк. Година по-късно Войт получава „Оскар” за ролята си в „Завръщане у дома”, а Бертран е принудена да се откаже от актьорските си мечти и да посвети времето си на децата. Тя често води Анджелина и Джеймс на кино, с което събужда интереса на момичето към актьорската професия. Или поне така години по-късно Джоли обяснява защо се е насочила към киното (тя твърди, че успешната кариера на баща й няма нищо общо). Когато Анджелина навършва 11 години, семейството отново се пренася в Лос Анджелис, където Джоли учи две години в Театралния институт на Лий Страсбърг, а също и в гимназията Бевърли Хилс.
Там тя далеч не е единствената ученичка с актьорски амбиции, но твърди, че винаги се е чувствала аутсайдер, заради навика си да се облича с дрехи „втора ръка” и прекалената й слабост. Самочувствието й пострадало допълнително, след като опитите й да стане модел приключили неуспешно. По-късно Джоли признава, че се чувствала много потисната и нещастна, смятала се за напълно безполезна и като следствие на всичко това започнала да си нанася порезни рани. В интервю пред CNN тя казва: „Колекционирах ножове и винаги имах подобни вещи наоколо. По някакви причини ритуалът от самонанасянето на раните и усещането на болката, усещането, че съм жива ме освобождаваха и бяха като терапия за мен.” На тази възраст Анджелина носи изключително черни дрехи, боядисва си косите в червено и по собствените й признания не може да се понася.
Официално за първа роля на Анджелина Джоли се смята изиграната от нея през 1993 роля на човекоподобен робот в нискобюджетния фантастичен екшън “Cyborg 2”. Този филм не й носи нищо особено, но затова пък следващата й роля в „Хакери” е отбелязана от критиката и независимо от първоначалния финансов неуспех филмът става култов след излизането си на видео. Вестник New York Times пише, че „въпреки мрачната роля, мис Джоли е прелестна като херувим”. На снимките на „Хакери” Джоли се сприятелява с британския актьор Джони Ли Милър и скоро сключват брак. Развеждат се година по-късно, но си остават в приятелски отношения.
Скоро идват и нови роли и следващите няколко години Джоли се снима в поредица филми, които не стават събития в света на киното, но в една или друга степен способстват за израстването на Анджелина Джоли като актриса.
За участието си в телевизионния филм „Джордж Уолъс” (1997) Анджелина Джоли е номинирана за телевизионната награда „Еми” и получава „Златен глобус”. Филбмът е приет топло от телевизионната критика и също е награден със „Златен глобус” в категорията „най-добър сериал/филм, направен за телевизия”. Джоли играе Корнелия, втората жена на губернатора на Алабама Джордж Уолъс.
На следващата година излиза още един биографичен филм, заснет за телевизията — „Джиа”. В него Анджелина изиграва Джиа Каранджи, топмодел, много популярна през 70-те години. Тази роля Джоли упорито отклонява няколко пъти с обяснението, че Джиа твърде много прилича на самата нея. Джиа става печално знаменита със своята пристрастеност към наркотиците, бисексуалността си и скоропостижната си смърт от СПИН. Джоли печели „Златен глобус” втора година поред. Критиците говорят за изпълнението на Анджелина в тази роля и че ако филмът беше направен за голям екран, а не за телевизията, то нейната Джия щеше да е сериозна заявка за „Оскар”.
След тази трудна по собствените й признания роля, актрисата има нужда от известен отдих. Джоли заминава за Ню Йорк, където посещава курсове за сценаристи към Нюйоркския университет. След това се снима в няколко успешни филма - преди всичко „Любовни приключения” и „Колекционерът” с Дензъл Уошингтън, събрал 151 милиона долара.
И накрая, през 1999, на екраните в САЩ излиза филмът на Джеймс Манголд „Луди години”, който по всички прогнози трябвало да стане триумфалното завръщане на Уинона Райдър, но истинският триумф е за Анджелина Джоли, която като необузданата бунтарка Лиза Роу (отново роля с биографичен характер) получава своя трети „Златен глобус”, наградата на Гилдията на киноактьорите и накрая „Оскар” за „най-добра женска поддържаща роля”. Водещите критици ръкопляскат на актрисата, която от този момент придобива звезден статут в Холивуд.
След грандиозния успех на „Луди години” Джоли си позволява да се снима в типичен летен блокбъстър – „Да изчезнеш за 60 секунди”, където няма особени възможности да блесне с драматичния си талант, но филмът е успешен във финансово отношение и събира над 230 млн. долара.
През новото хилядолетие актрисата играе с различен успех в двете киноадаптации на играта „Tomb Raider”. През 2001 се снима в първата серия за Лара Крофт — „Лара Крофт Томбрайдър”. Филмът печели над 270 млн. Долара и независимо от всеобщото възхищение от прекрасната физическа форма на Джоли в ролята на супергероинята Лара Крофт (актрисата сама изпълнява повечето си каскади), е обруган от критиците. Последвалото през 2003 продължение „Лара Крофт Томбрайдър: Люлката на живота” освен че обира негативната критика, се оказва и финансов неуспех - приходите не надхвърлят 160 милиона долара. Поредицата за Лара Крофт е „замразена” от продуцентите, въпреки че Джоли нееднократно заявява готовността си да се върне в образа на супергероинята за трети път. За втория филм актрисата получава хонорар от 12 млн. долара, с което се превръща в една от най-високо платените актриси в света.
Във времето между снимките на двете серии за приключенията на Лара Крофт, Джоли предприема множество продължителни пътувания в страни от Третия свят, в рамките на хуманитарна мисия под егидата на ООН. Анджелина се снима и в няколко филма, сред които „Първороден грях”, „Крадец на животи”, „Отвъд граници”, но никой от тях не е особено успешен нито за критиците, нито за публиката. Независимо от хладния прием на тези филми, Анджелина неизменно прави впечатление с актьорската си игра или, ако ролята не позволява, с впечатляващата си външност.
2004 се оказва най-заетата за Анджелина Джоли в киното. По екраните излизат 4 филма с нейно участие. Богатата с гласовете на холивудски звезди (Робърт Де Ниро, Рене Зелуегър, Уил Смит) анимационна лента „История с акули”, в която Анджелина озвучава външно приличащата на нея рибка Лола, става безусловен хит (с касов сбор над 363 млн. долара). Останалите филми са: „Александър” на Оливър Стоун (една от най-големите финансови катастрофи на 2004 г.), в който Джоли играе царица Олимпиада; неуспешният в търговско отношение, но култов сред любителите на фантастиката „Небесният капитан и утрешният свят”, с ярките си персонажи и уникалния дизайн на специалните ефекти.
Но след поредицата търговски неудачи следва главният успех на актрисата сред зрителите — филмът „Мистър и мисис Смит”, излязъл по екраните през лятото на 2005 и събрал неочакваните от никого 480 милиона долара. В тази екшън-комедия Джоли играе Джейн Смит, професионален килър, която всячески прикрива професията си със скучния си брак с Джон Смит (в ролята Брад Пит). По време на снимките двамата актьори, нееднократно признавани за най-красивите и сексапилни представители на своя пол, са обект на небивало внимание от страна на средствата за масова осведомяване и обществеността. Започват да се появяват и първите слухове за тайна връзка между Джоли и Пит, потвърдили се по-късно от развода на актьора с актрисата Дженифър Анистън и осиновяването от страна на Пит на децата на Анджелина.
През 2006, след прекъсване от година и половина, Анджелина Джоли се появява във филма на Робърт Де Ниро „Добрият пастир”, където играе жената на служител в ЦРУ в изпълнение на Мат Деймън. По време на снимките Джоли забременява със своето първо биологично дете.
Първият филмов проект за Анджелина след раждането на детето й ще стане биографичната драма на Майкъл Уинтърботъм „A Mighty Heart”, в която тя играе Мериан Пърл, жената на печално известния британски журналист Даниъл Пърл, екзекутиран в Пакистан през 2002 г. премиерата е предвидена за тази есен 2007 г.)
Други широко обсъждани филми с Анджелина са екранизацията на философския роман на американската писателка Айн Ранд „Атлант разкършва рамене”, правата над който Анджелина придобива заедно с Брад Пит, и следващият филм на Робърт Земекис „Беоулф”.
Анджелина Джоли е известна и с неприязънта си към баща си Джон Войт. Тя винаги го е обвинявала, че е изменил на семейството си и я е изоставил. Опитът й да възстановят отношенията си, като го покани да участва в снимките на филма „Лара Крофт” (2001), също се оказа неуспешшен. След няколко скандала между баща и дъщеря на снимачната площадка, в средата на 2002 Джоли подава заявление към официалните органи с молба името й окончателно да бъде признато като „Анджелина Джоли”, без „Войт”. В същото време Джон Войт направи в пресата изявление, че дъщеря му има „сериозни психически проблеми”. През 2004, в интервю за списание Premiere Джоли заяви, че не желае никакви отношения с баща си, но конкретните причини за решението й остават неясни и до днес. Оттогава Джон Войт и Анджелина не са се срещали, той дори не е виждал и новите си внучета, осиновените Мадокс, Захара и Пакс Тиен и биологичното дете на Джоли и Пит, Шайло.